二维材料及其异质结中超快电荷转移与能量耗散动力学研究

       二维过渡金属硫族化合物（TMDCs），拥有优良的光电特性。所以，TMDCs材料近些年在光电催化、光电器件、能量存储、自旋和谷电子学方面得到了科研者广泛的研究。非辐射能量耗散在单层或者少层TMDCs材料的各种应用中起着非常重要的作用。目前报道的基于TMDCs材料的光电器件量子产率非常低，这主要是因为光生载流子大部分以非辐射的形式复合，将多余的能量以热的形式耗散掉。热的产生不利于光电器件的正常工作，并且对器件的工作寿命有极大影响。充分了解TMDCs材料中光生载流子动力学过程，对于理解TMDCs材料中的电子能量耗散路径非常重要。

      超快光谱已经被证实是研究TMDCs材料中光生载流子动力学的一种有效手段。尽管有很多关于TMDCs材料中载流子复合，激子-激子湮灭，TMDCs异质结间的超快电荷转移，自旋-能谷动力学的工作已经被报道。但是，TMDCs材料中非辐射能量耗散的超快动力学过程还没有很好的被研究。主要是因为对于单层或者少层TMDCs材料的研究主要是采用与激子峰共振的脉冲进行探测，探测结果来自多种光诱导成分，包括自由载流子，弱束缚激子，紧束缚载激子以及非线性效应带来的影响等，所以很难对各个成分进行清晰的指认和准确的定量分析。

     为了解决这一基本问题，我们采用可见，近红外以及中红外探测的瞬态吸收光谱技术，对溶液法制备的少层MoS₂中光生载流子动力学过程进行了详细的研究。本实验结合不同探测脉冲下获得的瞬态光谱数据，对少层MoS₂中光生载流子动力学行为进行了详细的分析与指认。更重要的是，对于光激发后MoS₂中的热效应有了清晰的认识，实现了在超快时间尺度上直接观测MoS₂的晶格温度随时间的演化过程。此外，证明了在热载流子弛豫和形成激子过程中释放的能量对MoS₂晶格温度的上升起主导作用，然而，在缺陷辅助的电子-空穴复合过程中释放的过量能量，大部分通过表面很快被耗散掉，所以对晶格温度的上升影响不大。（ACS Nano 2018, 12, 8961）