MoTe2中超快载流子动力学研究
二维过渡金属硫族化合物（TMDCs，transition metal dichalcogenides），包括硫化钼（MoS2），硫化物（WS2）,硒化钼（MoSe2），硒化物（WSe2），碲化钼（MoTe2）等，是继石墨烯之后出现的又一类新型二维材料。由于TMDCs材料具有优良的电学和光学特性，所以在太阳能电池、光电二极管、光催化和光电探测等方面引起了科研者的广泛关注。因为室温下层状MoTe2的带隙位于近红外区域，所以MoTe2在近红外光电探测方面具有广泛的应用前景。充分了解MoTe2中基本的载流子动力学行为有利于器件的制备。然而，目前对于MoTe2中超快载流子动力学行为仍然缺少全面的报道，主要是因为MoTe2的A激子位于近红外（~1200 nm）区域，这超出了以可见脉冲探测的传统瞬态吸收光谱的探测范围。最近报道的几个关于MoTe2的超快动力学实验，采用的都是单波长探测（800 nm）。然而，这很难准确地了解MoTe2中A激子动力学的整体情况，因为观察到的动力学过程通常对探测波长有很强的依赖关系。
图：（a）MoTe2的稳态吸收光谱（红色线）和0.4 ps时间延迟处的瞬态吸收光谱（蓝色球）；（b）800 nm激发下MoTe2近红外区瞬态吸收光谱；（c）800 nm激发，不同能量密度下A激子0.9 ps内的归一化动力学曲线；（d）热载流子弛豫时间随激发能量密度的变化；（e）不同激发能量密度下A激子峰位红移量随时间的演化；（f）MoTe2中光生载流子各阶段的动力学行为。
我们采用近红外以及中红外脉冲探测的瞬态吸收光谱技术，对少层MoTe2中光生载流子动力学行为进行了详细的研究。实验中通过改变激发光波长，探测光波长以及激发光能量密度等条件，对MoTe2样品中百飞秒时间尺度内的光生热载流子弛豫过程进行了清晰的指认。热载流子弛豫过程对激发波长以及激发能量密度表现出强的依赖性，表明热载流子弛豫过程是通过声子辅助完成的。热载流子弛豫时间与激发能量密度之间呈现出很好的线性关系，这一现象可以使用热声子效应模型来很好的描述。此外，实验中确认了晶格温度的上升诱导了激子峰位的红移。通过激子峰位的变化提取了MoTe2中晶格热耗散时间常数，从而估算了MoTe2和基底之间的界面热导率。（J. Chem. Phys. 151, 114704 2019）
https://doi.org/10.1063/1.5115467